Desarrollo de objetivos de Cr natural y enriquecido para la producción de Manganeso

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 1167 (2023) Citar este artículo

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52Mn es un radiometal PET prometedor con una vida media de 5,6 días y una energía de positrón promedio de 242 keV. Normalmente, el cromo de abundancia de isótopos naturales se utiliza como material objetivo para producir este isótopo mediante la reacción nat/52Cr(p,n)52Mn. Si bien el Cr natural es un material objetivo adecuado, se podría producir 52Mn de mayor pureza mediante la transición a objetivos de 52Cr enriquecido para evitar la coproducción de 54Mn de larga duración (t1/2 = 312 días). Desafortunadamente, los objetivos de 52Cr no son rentables sin procesos de reciclaje implementados; por lo tanto, este trabajo tiene como objetivo explorar rutas para preparar objetivos de Cr que podrían reciclarse. En este trabajo se investigaron láminas de Cr natural, gránulos de polvo metálico, óxido de cromo-52 enriquecido y objetivos galvanizados de Cr(III). Cada uno de estos objetivos de ciclotrón se irradió y el 52Mn producido se purificó, cuando fue posible, utilizando un sistema semiautomático. Una purificación mejorada mediante intercambio aniónico en fase sólida a partir de mezclas de etanol y HCl dio como resultado recuperaciones de 94,5 ± 2,2% de 52Mn. La configuración de objetivo más prometedora para producir un objetivo reciclable fue la galvanoplastia con Cr (III). Este trabajo presenta varias vías para optimizar objetivos de Cr enriquecido para la producción de 52Mn de alta pureza.

El manganeso-52 (52Mn) es un radiometal emisor de positrones que puede utilizarse para estudios de larga vida mediante tomografía por emisión de positrones (PET). Además, dado que el Mn no radiactivo se ha utilizado anteriormente como agente potenciador del contraste para la resonancia magnética mejorada con manganeso (MEMRI), el 52Mn radiactivo se puede combinar con el Mn no radiactivo para crear un agente de contraste que mejora la señal de modalidad dual para imágenes con PET/MRI1.

Una de las rutas de producción más comunes para 52Mn es nat/52Cr(p,n)52Mn. Varios investigadores han informado sobre la preparación y caracterización de dianas de Cr de abundancia isotópica natural (Cr natural). (Tabla 1). Otros métodos han utilizado objetivos de vanadio para producir 52Mn mediante bombardeo con 3He; sin embargo, solo existe un número limitado de aceleradores que tienen la capacidad de acelerar estas partículas2.

El Cr natural consta de 4 isótopos de Cr, incluidos 50Cr (4,35%), 52Cr (83,79%), 53Cr (9,50%) y 54Cr (2,37%). Dado que el Cr natural contiene un alto porcentaje de 52Cr, es una ruta económica para producir 52Mn. Desafortunadamente, las reacciones que ocurren en los otros tres isótopos estables de Cr pueden conducir a la producción de varios radiocontaminantes a través de este material objetivo irradiado, como se muestra en la Tabla 2. Si se tienen en cuenta las secciones transversales y los umbrales de estas reacciones y el haz de protones La energía se mantiene por debajo de ~ 13 MeV, sólo dos de estas impurezas, 52 mMn y 54 Mn, se observan en los espectros gamma después de la irradiación del cromo natural1,9,10,11. Estudios anteriores han optimizado los parámetros de bombardeo mediante mediciones de sección transversal10. Otra solución para evitar la producción de estas impurezas de larga duración sería utilizar un objetivo de 52Cr enriquecido.

Por lo tanto, nuestro objetivo era desarrollar objetivos de 52Cr enriquecidos utilizando productos químicos que permitieran reciclar el material objetivo para fabricar nuevos objetivos a un costo reducido. Se utilizaron objetivos de Cr natural para realizar estudios de viabilidad para procesos de producción, purificación y reciclaje antes de la transición al 52Cr. El Cr se puede comprar en muchas formas diferentes, incluidos polvo, láminas y varillas; sin embargo, el 52Cr normalmente se obtiene en forma de polvo metálico. Los polvos de Cr pueden prensarse para obtener objetivos en polvo mediante una prensa hidráulica, hacerse reaccionar para producir otras formas químicas, como Cr2O3 o CrCl3, o galvanizarse para aumentar el potencial de objetivos de 52Cr enriquecidos reciclables. Dado que se considera que el Cr (VI) tiene una mayor toxicidad, este trabajo evitó ese estado de oxidación y se centró en el Cr (III), menos tóxico. Este trabajo examinó varias especies y configuraciones de objetivos de Cr para explorar objetivos de 52Cr enriquecidos y reciclables.

Se obtuvieron polvo de metal Cr natural con pureza 5N, láminas de Ta con pureza 3N8, láminas de Al con pureza 5N, láminas de Cu con pureza 5N5, láminas de Au con pureza 5N y varillas de Pt con pureza 3N5 de ESPI Metals, Ashland, OR. Se obtuvo polvo metálico de 52Cr enriquecido con un enriquecimiento del 98,8% de Isoflex, San Francisco, CA. Las juntas tóricas de Viton se obtuvieron de McMaster-Carr, Elmhurst, IL. El juego de matrices de prensado en seco de DI de 10 mm de diámetro se obtuvo de Across International (Livingston, Nueva Jersey). Se obtuvieron hexahidrato de cloruro de cromo con una pureza ≥ 98% y tubos SPE de 1 ml con fritas de Millipore Sigma, Burlington, MA. La forma de cloruro de malla 100-200 de grado analítico de resina AG1-X8 se obtuvo de Bio-Rad, Hercules, CA. Eckert & Ziegler Analytics (Atlanta, GA) preparó una fuente de nucleidos mixtos en un tubo de centrífuga sellado de 1,5 ml utilizado para la calibración del detector de germanio de alta pureza (HPGe). El ácido 1,4,7,10-tetraazaciclododecano-1,4,7,10-tetraacético (DOTA) se obtuvo de Macrocyclos (Plano, TX) y las placas TLC Si-60 con soporte de aluminio se obtuvieron de Sorbtech technologies (Norcross, GA). ).

Todos los demás materiales se adquirieron en Fisher Scientific (Hampton, NH) a menos que se indique lo contrario.

Como se informó en Pyles et al. 2021, se produjeron láminas de Cr a gran escala mediante electrodeposición de Cr de abundancia natural como se describió anteriormente en Wooten et al. 201511,13.

Los objetivos de polvo de metal de Cr se fabricaron presionando 200–230 mg de polvo de metal de Cr natural a 5 toneladas durante 5 minutos utilizando una prensa hidráulica y un juego de tintes de 10 mm. Estos objetivos tenían 10 mm de diámetro y un espesor nominal de 0,4 a 0,5 mm. Se cortaron láminas de tantalio (Ta) con pureza 3N8 y un espesor de 0,06 pulgadas en monedas de 2,5 cm de diámetro y se mecanizó una hendidura de 0,5 mm de profundidad en el centro para sostener el objetivo de polvo de Cr. Además, estos objetivos tenían una hendidura para una junta tórica de Viton fuera de la hendidura del objetivo para evitar la pérdida de material del objetivo. Finalmente, los objetivos se taparon con un degradador de aluminio (Al) de 0,75 mm con un diseño de "botón pulsador" para encajar en la hendidura de 14 mm para cubrir tanto el objetivo como la junta tórica, como se muestra en la Fig. 1A.

Fotos de configuraciones de objetivos descritas antes de la irradiación. (A) Objetivo de polvo metálico de Cr con degradador de “botón” de Al, (B) objetivo de Cr2O3, (C) objetivo de Cr(III) galvanizado.

Las reacciones produjeron 52Cr2O3.

Utilizando polvo metálico enriquecido con 52Cr como material de partida.

Se disolvieron 200–230 mg de 52Cr en 5 ml de ácido clorhídrico (HCl) 6 M calentado a 95 °C durante aproximadamente 30 minutos o hasta que se disolvió para producir 52CrCl3. Se añadieron aproximadamente 10 ml de hidróxido de amonio 7 M a la solución de 52CrCl3 para precipitar el material como 52Cr(OH)3. Luego se centrifugó el 52Cr(OH)3 a 3000 rpm durante 7 minutos o hasta que el precipitado se separó de la solución. El precipitado se separó del sobrenadante y se lavó con agua MQ. El 52Cr(OH)3 se calentó a 200-250 °C para obtener el producto final de 52Cr2O3. Luego se pesó el polvo de 52Cr2O3 y se colocó en el horno para mantenerlo seco a 250 °C. Los objetivos de polvo se fabricaron presionando 200–230 mg de polvo de 52Cr2O3 en un juego de matrices de prensado en seco de diámetro interno de 10 mm, para garantizar la forma correcta del objetivo, a 5 toneladas durante 5 minutos usando una prensa hidráulica para hacer el pellet prensado utilizado para las irradiaciones. . Estos objetivos tenían 10 mm de diámetro y un espesor nominal de 0,4 a 0,5 mm. El objetivo se configuró como se describe en la Sección 1.3 con el respaldo de Ta y el degradador de "botón pulsador" de Al como se muestra en la Fig. 1B.

Se utilizó cloruro de cromo hexahidrato (CrCl3 · 6H2O) como fuente de cromo en la solución de electrodeposición que se adaptó del procedimiento descrito previamente en Liang et al.14. Como celda de electrólisis se utilizó un tubo de cultivo desechable de vidrio de cal de 20 × 150 mm modificado para tener dos extremos abiertos. El diámetro del revestimiento fue de 10 mm con un espesor nominal de 0,1 a 0,5 mm, dependiendo de la cantidad de revestimiento de Cr, como se muestra en la figura 1C. Se cortaron láminas de cobre (Cu) u oro (Au) con pureza 5N5 y 5N, respectivamente, y un espesor de 0,75 mm en monedas de 2,5 cm de diámetro para usarlas como respaldo del objetivo (cátodo), mientras que se usó una varilla de platino como elemento giratorio. ánodo suspendido en la solución. El aparato de galvanoplastia estaba conectado a una fuente de alimentación de CC que utilizaba pinzas de cocodrilo para aplicar voltaje a la varilla de platino. (Fig. 2) El voltaje aplicado a la varilla de platino y a la solución de galvanoplastia fue de 3,8 V, lo que suministró una corriente promedio de 0,075 A. Además, estos objetivos finalmente se taparon con un degradador de Al de 0,75 mm.

Aparato de galvanoplastia utilizado para recubrir metal Cr a partir de una solución de CrCl3 donde el cátodo está ubicado entre la placa base y el portamonedas de plástico. El ánodo es la varilla de platino que se puede ver conectada al motor y suspendida en la solución de revestimiento de CrCl3.

La detención y alcance de iones en la materia (SRIM) se utilizó para determinar la energía del haz de protones en el objetivo después del degradador15. Todos los bombardeos se realizaron en el ciclotrón TR-24 (Advanced Cyclotron Systems Inc). Las irradiaciones a continuación utilizaron parámetros de bombardeo previamente optimizados por El Sayed et al. Estas configuraciones de objetivos se irradiaron con una energía de haz de protones incidente de 17,5 MeV en el degradador (12,8 MeV en el material objetivo de Cr) a 15 μA durante 2 a 8 h. El haz de protones se detuvo en la moneda de respaldo descrita en cada configuración de objetivo. El objetivo se enfrió con gas He en la parte frontal del objetivo, mientras que la parte posterior del objetivo se enfrió con agua.

Los objetivos galvanizados se analizaron mediante SEM para determinar la pureza del Cr recubierto. El análisis SEM se realizó con un SEM FEI Quanta 650 FEG con detector de electrones secundario a un voltaje de aceleración de 16 kV para espectroscopia equipado con un analizador de espectroscopia de rayos X de dispersión de electrones (EDAX) para medir cualitativamente la estequiometría de la muestra. El SEM utilizó el software de control del microscopio xT, mientras que el EDAX utilizó el software Teams.

El método de purificación descrito a continuación fue adaptado de Pyles et al. a excepción de las láminas de Cr natural que utilizaron el proceso de separación exacto escrito en Pyles et al.13. Para los estudios adaptados, se cargaron tres columnas compuestas por tubos de extracción en fase sólida (SPE) de 1 ml con resina AG1-X8 de la siguiente manera: columna 1 (C1): 300 mg, columna 2 (C2): 200 mg y columna 3 ( C3)—100 mg. Se añadió una frita proporcionada con los tubos SPE encima de la resina AG1-X8 para evitar que los reactivos entrantes alteren el lecho de resina durante el proceso de purificación. El objetivo de Cr irradiado se disolvió en HCl concentrado, se diluyó hasta HCl al 3% en EtOH y se cargó en una columna que contenía resina AG1-X8. El Cr se eluyó con HCl al 3% en etanol. El Mn se eluyó con HCl 6 M.

El procedimiento adaptado de la separación química de tres columnas se describe en la Tabla 3 y la Fig. 3.

Esquema adaptado del sistema semiautomático diseñado para separar 52Mn del material objetivo de cromo, control de válvula y bombas de jeringa mientras las jeringas 1 a 6 se operan manualmente. B1-3: Vaso de precipitados 1–3; T1-3: vial cónico de 50 ml 1–3; C1-3: Columnas 1–3; V1-5: Válvula 1–5; ABCD: válvula de 4 vías; S1-6: Jeringa 1–6; SP1-2: Bomba de jeringa 1–2; FPV: Vial de producto final. Modificado de Pyles et al.13.

Después de la irradiación y la disolución del objetivo, se recogieron alícuotas de la solución cruda de objetivos de natCr y 52Cr disueltos antes y después de la purificación. Las muestras se analizaron como se describe en Pyles et al.13.

Se utilizó espectroscopía de masas con plasma acoplado inductivamente (ICP-MS, serie 7700; Agilent, Santa Clara, CA) para evaluar la presencia de Cr en el material objetivo disuelto y las soluciones eluidas de cada columna. Se tomaron y analizaron alícuotas de cada muestra como se describe en Pyles et al.13.

Para evaluar la pureza química y la actividad molar aparente (AMA) del 52Mn producido por los objetivos de polvo de metal de cromo natural, se llevó a cabo un ensayo de quelación como lo describieron anteriormente Graves et al.4. Brevemente, se secó 52MnCl2 y se reconstituyó en acetato de amonio 0,1 M, pH 4,5. Se prepararon muestras diluidas en serie dos veces de DOTA (ácido 1,4,7,10-tetraazaciclododecano-1,4,7,10-tetraacético) 1 mg/ml en acetato de amonio 0,1 M, pH 4,5. Se combinaron 100 μL de actividad tamponada con cada una de las muestras DOTA y se incubaron a 37 °C durante 1 h. La eficacia del etiquetado de las muestras se evaluó colocando 2 μl de cada muestra en placas de TLC Si-60 con respaldo de aluminio. Las placas se revelaron en fase móvil de HCl 0,1 M, el 52Mn-DOTA permaneció en el origen y el 52Mn libre se movió con la fase móvil.

Los detalles de los resultados de irradiación y purificación de cada configuración objetivo se enumeran en la Tabla 4. Los valores teóricos para cada objetivo se calcularon utilizando la medición del rendimiento del objetivo grueso y están de acuerdo con los rendimientos experimentales.

En la configuración objetivo original de 1 a 2 láminas de Cr natural y el método de purificación descrito previamente en Pyles et al., las láminas ya no están disponibles y se utilizaron dos o tres columnas13. Las cantidades de Cr y Mn no radiactivo en el producto final por lote [tamaño del lote: 284,9 ± 48,1 MBq (7,7 ± 1,3 µCi)] para las purificaciones radiactivas fueron 5,6 ± 8,6 µg y 1,3 ± 2,3 µg, respectivamente. Los contaminantes de hierro y cobre para las purificaciones radiactivas por lote fueron 79 ± 14 µg (1,41 µmol) y 54 ± 2 µg (0,85 µmol), respectivamente.

Se determinó que esta configuración objetivo era la más exitosa en términos de facilidad de uso general. Se obtuvieron altos rendimientos de 336,7 ± 44,4 MBq (9,1 ± 1,2 mCi) después de una irradiación de 8 h. Estos objetivos fueron fáciles de ensamblar y purificar con un alto porcentaje de recuperación de 52 Mn a 93,1 ± 2,5 %. El sistema de purificación separó Mn del material objetivo de Cr utilizando una serie de tres tubos SPE de 1 ml. La purificación objetivo de polvo de cromo natural [tamaño de lote: 336,7 ± 44,4 MBq (9,1 ± 1,2 µCi)] dio como resultado datos ICP-MS para Cr (10,5 ± 2,6 µg), Mn (2,0 ± 0,6 µg), Fe (7,2 ± 1,3 µg), Cu (2,9 ± 0,4 µg) y Zn (13,2 ± 1,0 µg) para cada uno de los productos finales. Una desventaja es que este objetivo no se puede reciclar y, por lo tanto, no se consideró un buen candidato para convertirlo en un objetivo enriquecido con 52Cr a menos que el reciclaje no fuera necesario.

Luego se pesó el polvo de 52Cr2O3 y se colocaron 411,5 ± 44,5 mg en el horno para mantenerlo seco a 250 °C. Estas configuraciones objetivo eran muy similares al polvo de metal de cromo natural; sin embargo, se usó el metal 52Cr enriquecido para fabricar el 52Cr2O3. El material enriquecido dio como resultado mayores rendimientos en un tiempo más corto de 318,2 ± 7,4 MBq (8,6 ± 0,2 mCi) en 2,5 h. Desafortunadamente, este material no se disolvió en ninguno de los siguientes ácidos y bases en sus formas concentradas: ácido clorhídrico, ácido nítrico, ácido sulfúrico, ácido fluorhídrico e hidróxido de sodio. También se intentaron mezclas de estos ácidos sin éxito utilizando agua regia y solución de piraña. Esto concuerda con informes de la literatura anterior de que se requieren condiciones duras para disolver el Cr2O3, por lo tanto, este objetivo no se pudo purificar para obtener el 52Mn purificado16,17. Si se desarrollara una disolución razonable, estos objetivos podrían reciclarse y reutilizarse para obtener un objetivo de 52Cr enriquecido. El proceso de reciclaje utilizaría la reacción enumerada para producir 52Cr2O3 comenzando con el CrCl3 que se recolecta durante el proceso de purificación.

El Cr galvanizado utiliza hexahidrato de óxido de cromo en la solución de electrodeposición. El ácido fórmico y la urea se utilizaron como agentes complejantes, mientras que el cloruro de amonio y el cloruro de sodio se utilizaron como sales conductoras y finalmente el metanol y el ácido bórico se utilizaron como agentes tampón. Estos objetivos se investigaron más a fondo mediante un microscopio electrónico de barrido (SEM) (Fig. 4). La técnica analítica confirmó que los objetivos galvanizados contenían 95,6 ± 1,0 % en porcentaje en peso y 89,3 ± 1,1 % en porcentaje atómico de Cr en la superficie con 3,2 ± 0,2 % en porcentaje en peso y 9,7 ± 0,6 % en porcentaje atómico de oxígeno usando un Cu. apoyo. Los objetivos galvanizados que utilizan un soporte de Au contenían 93,5 ± 1,5 % en porcentaje en peso y 83,1 ± 3,9 % en porcentaje atómico de Cr en la superficie con 5,6 ± 1,2 % en porcentaje en peso y 16,5 ± 3,1 % en porcentaje atómico de oxígeno antes de lijar la superficie. y contenía 93,7 ± 0,6 % en porcentaje en peso y 82,0 ± 1,4 % en porcentaje atómico de Cr en la superficie con 6,3 ± 0,6 % en porcentaje en peso y 18,0 ± 1,4 % en porcentaje atómico de oxígeno después de lijar la superficie. Si bien la cantidad de Cr aumenta ligeramente en el soporte de Cu, el Au es más práctico ya que se observó un nivel elevado de Cu en el producto final cuando se utilizaron soportes de Cu debido a la ligera disolución de Cu durante la disolución del material objetivo de Cr. Los rendimientos del revestimiento fueron del 16,8 ± 2,6%, lo que podría mejorarse para la conversión a un objetivo reciclado enriquecido.

Imagen de microscopio electrónico de barrido (SEM) y espectros de análisis de rayos X de dispersión de energía (EDAX) para un objetivo de Cr(III) galvanizado representativo con un respaldo de (A) Cu, (B) respaldo de Au (C) respaldo de Au después del lijado.

El sistema de purificación separó Mn del material objetivo de Cr utilizando una serie de tres tubos SPE de 1 ml. Los resultados de las purificaciones radiactivas se obtuvieron utilizando los objetivos de Cr(III) galvanizados que se muestran en la Fig. 5. Las purificaciones de objetivos para los objetivos de Cr(III) galvanizados [tamaño de lote: 118,4 ± 7,4 MBq (3,2 ± 0,2 µCi)] dieron como resultado ICP -Datos de MS para Cr (1,0 ± 0,5 µg), Mn (0,6 ± 0,03 µg), Fe (4,9 ± 1,6 µg), Cu (4,5 ± 0,3 µg) y Zn (14,3 ± 2,3 µg) para cada producto final. Además, el proceso de purificación mejorado aumentó el rendimiento porcentual de 52Mn de 70,8 ± 3,3 % (n = 3) (Pyles et al.) a 94,5 ± 2,2 % cuando se consideran los objetivos de polvo de metal galvanizado y de cromo.

Datos ICP-MS y HPGe de purificaciones radiactivas de 52Mn utilizando el sistema semiautomático de tres columnas. Los resultados se expresan en Promedio ± DE; N = 3. SM Material inicial, C1 Columna 1, C2 Columna 2, C3 Columna 3, W Material de desecho.

La pureza radionucleídica de las muestras se verificó mediante espectroscopia de rayos gamma, donde se adquirieron muestras antes, durante y después de la purificación de 52Mn. 52mMn (un estado metaestable de 52Mn con un t1/2 = 21,1 min) y 50Mn no estaban presentes en los espectros debido a sus cortas vidas medias. 51Cr no estaba presente en los espectros donde el límite de detección era inferior a 1,24 ± 0,32%. La cantidad de 54Mn detectada en la muestra final fue 0,125 ± 0,124% de la muestra total mostrada en los espectros gamma superiores de la Fig. 6. Cuando se utilizó un objetivo de 52Cr enriquecido, el 54Mn fue inferior al límite de detección de 0,01 ± 0,001%. se muestra en los espectros gamma inferiores de la Fig. 6.

Arriba. Espectros gamma representativos tomados después del proceso de purificación con 52Mn del objetivo de polvo de metal de Cr natural (todos los objetivos naturales analizados mostraron espectros similares con los mismos picos) que muestran una falta del pico de 51Cr (320,1 keV). Sin embargo, todavía se puede observar el pico de 54Mn (835,85 keV), resaltado en rojo, así como los muchos picos característicos de 52Mn (345,8, 744,23, 847,7, 935,54, 1246,28 y 1333,65 keV) cuando se utilizan objetivos de Cr naturales. Abajo. Espectros gamma representativos tomados después del proceso de purificación de 52Mn que muestran la ausencia del pico de 54Mn cuando se utilizó el objetivo de polvo metálico de 52Cr enriquecido1,13.

Se observaron diferentes eficiencias de etiquetado del quelante macrocíclico DOTA con 52Mn en acetato de amonio 0,1 M, pH 4,5 a 37 °C utilizando objetivos de polvo de metal Cr natural. Se descubrió que la actividad molar aparente dependía de la concentración del eluyente, especialmente para los objetivos de polvo de cromo natural. Cuando se eluyó 52Mn con HCl 0,1 M, la actividad molar aparente (AMA) fue de 185 ± 22,2 MBq/μmol (5,0 ± 0,6 mCi/μmol) y cuando se utilizó HCl 6 M, la AMA aumentó a 999 ± 88,8 MBq/μmol ( 27,0 ± 2,4 mCi/μmol) como se muestra en la Fig. 7.

Actividad molar aparente de 52Mn en función de la concentración de la solución de elución.

Las configuraciones de objetivos de Cr presentadas exploraron técnicas adicionales para la posibilidad de un objetivo de 52Cr enriquecido que mejoraría la producción de 52Mn. Los nuevos objetivos presentan desafíos, pero podrían mejorarse con más investigación.

Si bien algunas láminas de Cr están disponibles comercialmente, son muy difíciles de manipular para formar discos ya que el material es quebradizo. El polvo de metal Cr se transformó en una bolita prensada para la producción de 52 millones. Si bien esta configuración objetivo funciona bien y podría usarse consistentemente para la producción de 52Mn, no puede reutilizarse ni reciclarse como medio rentable para utilizar 52Cr enriquecido. El 52Cr podría intercambiarse por Cr natural en esta configuración objetivo para evitar la producción de 54Mn si el costo del material enriquecido no fuera un factor. Idealmente, el material enriquecido sería 100% reciclado y el objetivo podría reutilizarse varias veces, lo que llevaría a la exploración de configuraciones de objetivos de Cr adicionales.

El objetivo de Cr2O3 tiene el potencial de reciclarse ya que la especie de Cr final de la purificación es CrCl3. El CrCl3 podría potencialmente reaccionar para producir más Cr2O3 y crear un nuevo objetivo. Sin embargo, no pudimos disolver este material, lo que genera problemas de purificación. Finalmente, el objetivo de Cr (III) galvanizado es el más prometedor ya que tiene el potencial de reciclarse, puede disolverse/purificarse y es menos tóxico que la conocida electrodeposición de Cr (VI). Para mejorar el rendimiento de Cr(III) en la superficie de Au es necesario explorar nuevas técnicas con el objetivo de obtener rendimientos superiores al 90% con un espesor superior a 0,2 mm.

La concentración de la solución eluyente afectó en gran medida el AMA de los 52Mn producidos. Concentraciones más altas de ácido HCl liberaron selectivamente 52Mn del lecho de resina.

Se deben seguir investigando objetivos enriquecidos para la producción de 52Mn con el fin de obtener un objetivo reciclable que aumente el rendimiento y disminuya el tiempo de irradiación. Los objetivos de láminas de Cr y polvo metálico de Cr se utilizan habitualmente para la producción de 52Mn; sin embargo, estos objetivos no se pueden reciclar para pasar al material objetivo de 52Cr enriquecido. No es factible utilizar Cr2O3 para objetivos naturales o enriquecidos debido a los problemas de disolución. Aunque el objetivo es capaz de dar mayores rendimientos cuando se utiliza material enriquecido y es posible reciclarlo a través de la reacción de CrCl3 a Cr2O3, ha sido un desafío disolver y separar el 52Mn del Cr. Finalmente, los blancos galvanizados con Cr son los más prometedores para el futuro de los blancos enriquecidos con 52Cr para la producción de 52Mn. Estos objetivos tienen el potencial de reciclarse mediante el uso del CrCl3 final en la nueva solución de galvanoplastia y el Cr recubierto puede soportar más corriente que los otros objetivos descritos aquí, lo que conduce a mayores rendimientos.

Los conjuntos de datos generados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a solicitud razonable.

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Este proyecto fue apoyado por el Programa de Isótopos del Departamento de Energía bajo la subvención DESC0015773 (PI: Lapi). Los autores agradecen el apoyo de todos los miembros del equipo del grupo del Dr. Lapi y del Centro Ciclotrón de la UAB.

Departamento de Radiología, Universidad de Alabama en Birmingham, Birmingham, AL, EE. UU.

Jennifer M. Pyles, James M. Omweri y Suzanne E. Lapi

Departamento de Química, Universidad de Alabama en Birmingham, Birmingham, Alabama, EE. UU.

Jennifer M. Pyles, James M. Omweri y Suzanne E. Lapi

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JMP realizó todos los experimentos excluyendo la actividad molar aparente, escribió el manuscrito principal y preparó las Figs. 1, 2, 3, 4, 5 y 6 y todas las tablas. JMO realizó los experimentos de actividad molar aparente, escribió las partes correspondientes del manuscrito y preparó la Fig. 7. SEL proporcionó conceptos, comentarios sobre el diseño y análisis experimental, y la supervisión de este trabajo y editó el manuscrito.

Correspondencia a Suzanne E. Lapi.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Pyles, JM, Omweri, JM & Lapi, SE Desarrollo objetivo de Cr natural y enriquecido para la producción de Manganeso-52. Representante científico 13, 1167 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-022-27257-w

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Recibido: 24 de octubre de 2022

Aceptado: 28 de diciembre de 2022

Publicado: 20 de enero de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-27257-w

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