Longitud de la cadena alquilo de SBA cuaternizado

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 5170 (2023) Citar este artículo

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Santa Barbara Amorphous-15 (SBA) es un material de sílice estable y mesoporoso. El SBA-15 cuaternizado con cadenas alquílicas (QSBA) exhibe atracción electrostática por las moléculas aniónicas a través del resto N+ del grupo amonio, mientras que la longitud de su cadena alquílica determina sus interacciones hidrófobas. En este estudio, se sintetizaron QSBA con diferentes longitudes de cadena alquílica utilizando los grupos trimetilo, dimetiloctilo y dimetioctadecilo (C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA, respectivamente). La carbamazepina (CBZ) es un compuesto farmacéutico ampliamente recetado, pero es difícil de eliminar mediante tratamientos de agua convencionales. Se examinaron las características de adsorción de CBZ de QSBA para determinar su mecanismo de adsorción cambiando la longitud de la cadena alquílica y las condiciones de la solución (pH y fuerza iónica). Una cadena alquílica más larga resultó en una adsorción más lenta (hasta 120 min), mientras que la cantidad de CBZ adsorbida fue mayor para cadenas alquílicas más largas por unidad de masa de QSBA en equilibrio. Las capacidades máximas de adsorción de C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA fueron 3,14, 6,56 y 24,5 mg/g, respectivamente, obtenidas utilizando el modelo de Langmuir. Para las concentraciones iniciales de CBZ probadas (2–100 mg/L), la capacidad de adsorción aumentó al aumentar la longitud de la cadena alquílica. Debido a que CBZ no se disocia fácilmente (pKa = 13,9), se observó una adsorción hidrófoba estable a pesar de los cambios en el pH (0,41–0,92, 1,70–2,24 y 7,56–9,10 mg/g para C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA, respectivamente); la excepción fue el pH 2. El aumento de la fuerza iónica de 0,1 a 100 mM mejoró la capacidad de adsorción de C18QSBA de 9,27 ± 0,42 a 14,94 ± 0,17 mg/g porque las interacciones hidrofóbicas aumentaron mientras que la atracción electrostática del N+ se redujo. Por lo tanto, la fuerza iónica fue un factor de control más fuerte que el pH de la solución para determinar la adsorción hidrofóbica de CBZ. Basándose en los cambios en la hidrofobicidad, que depende de la longitud de la cadena alquílica, fue posible mejorar la adsorción de CBZ e investigar el mecanismo de adsorción en detalle. Por lo tanto, este estudio ayuda al desarrollo de adsorbentes adecuados para productos farmacéuticos que controlen la estructura molecular del QSBA y las condiciones de la solución.

La producción, el consumo y la liberación al medio ambiente cada vez mayores de productos farmacéuticos y de cuidado personal (PPCP) se ha convertido en una preocupación mundial1,2. La carbamazepina (CBZ) es uno de los cuatro fármacos más recetados para el tratamiento de la epilepsia y la psicosis3,4. El uso extensivo y la larga durabilidad/baja degradabilidad de la CBZ han dado como resultado su detección en aguas residuales, aguas superficiales, aguas subterráneas y agua potable4,5. La CBZ no se puede tratar adecuadamente mediante tratamientos de agua convencionales. Por lo tanto, se están realizando esfuerzos de investigación para eliminar la CBZ de la fase acuosa utilizando métodos avanzados, como filtración6,7,8, procesos biológicos9, métodos avanzados de oxidación5,8,9,10,11,12, coagulación/floculación/sedimentación13,14, y adsorción3,14,15,16,17,18,19,20. Entre los diversos métodos que se están explorando, la adsorción es particularmente atractiva porque tiene un diseño simple, es fácil de realizar, es rentable y no contiene subproductos15,16.

Dado que los materiales a base de carbono (CBM) tienen altas áreas superficiales específicas y características hidrofóbicas, se está explorando su uso en diversos campos21,22,23. También han sido ampliamente estudiados para su uso como adsorbentes con altas capacidades de sorción de compuestos orgánicos24,25,26,27,28. Zhu et al.29 informaron que el coeficiente de distribución octanol/agua con respecto a la disociación a pH 7 es proporcional al rendimiento de adsorción del adsorbente poroso o CBM utilizado. Sugirieron que las interacciones hidrofóbicas o π – π son los principales mecanismos de adsorción de PPCP. Así, las interacciones hidrofóbicas entre el PPCP en cuestión y el adsorbente utilizado tienen un efecto determinante en el proceso de adsorción. El pKa de una molécula orgánica determina el pH específico al que se produce la protonación o desprotonación. Por lo tanto, los PPCP se desprotonan y forman iones negativos a pH

Santa Barbara Amorphous-15 (SBA) es un material de sílice estable y mesoporoso. Se han estudiado los efectos de la longitud de la cadena alquílica unida al SBA-15 cuaternizado (QSBA) sobre sus propiedades de adsorción hidrófobas e hidrófilas35,36. Por ejemplo, el QSBA con una cadena alquílica larga muestra una alta adsorción de diclofenaco (DCF) debido tanto a las interacciones hidrofóbicas de la cadena alquílica larga como a la atracción electrostática de las especies N+36. Para el ion nitrato, la adsorción electrostática en las especies N+ del amonio cuaternario ocurre fácilmente incluso en presencia de oxianiones competidores, como los iones bicarbonato, fosfato y sulfato. Esto se debe a la alta selectividad por nitratos del QSBA debido a su hidrofobicidad basada en cadenas alquílicas largas debido a una mayor energía de hidratación del nitrato que uno de los otros oxianiones35. Al controlar la hidrofobicidad en función de la longitud de la cadena alquílica, se puede mejorar la capacidad de adsorción y la selectividad de los contaminantes objetivo, y se puede dilucidar el mecanismo de adsorción35,36. Sin embargo, en estudios anteriores, las características de adsorción se investigaron solo con respecto a PPCP basadas en diferentes grupos funcionales37,38, y no ha habido investigaciones sobre las características de adsorción de QSBA para PPCP basadas en su hidrofobicidad; la excepción es DCF36. CBZ tiene una hidrofobicidad menor que DCF pero no se disocia en condiciones generales de pH debido a su alto pKa39,40,41,42. Por lo tanto, se espera que su adsorción en QSBA sea diferente a la de DCF en términos de capacidad de adsorción, que dependería de la longitud de la cadena alquílica. Los resultados obtenidos para CBZ se pueden utilizar para proponer una longitud de cadena alquílica adecuada para QSBA en la eliminación de varios PPCP, considerando sus características.

En este estudio, examinamos los efectos de la hidrofobicidad de QSBA en la adsorción de CBZ variando la longitud de la cadena alquílica de QSBA, así como las condiciones acuosas mediante experimentos por lotes. La capacidad de adsorción en equilibrio se evaluó probando los efectos de la concentración inicial de CBZ sobre su adsorción en QSBA con cadenas alquílicas de diferentes longitudes (trimetilo, dimetiloctilo y dimetioctadecilo, que resultaron en C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA, respectivamente). Se planteó la hipótesis de que los cambios en la hidrofobicidad de QSBA darían como resultado variaciones en la cinética y las características de adsorción en equilibrio de la CBZ hidrofóbica. También se variaron el pH y la fuerza iónica de la solución de prueba. Este estudio proporciona información adicional sobre la estructura molecular de QSBA para la adsorción de CBZ, así como las características óptimas de las aguas residuales para la eliminación de CBZ.

C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA se prepararon utilizando un método informado anteriormente35. Brevemente, se preparó C1QSBA según el siguiente procedimiento: 0,1 moles de cloruro de trimetil[3-(trimetoxisilil)propil]amonio (50% en metanol, Tokyo Chemical Industry, Tokio, Japón) y 6 g de SBA (Sigma Aldrich, MO, EE. UU.) se agitaron durante 1 h en 100 ml de tolueno (99,5 %, Daejung, Siheung, República de Corea). Luego, la mezcla se puso a reflujo con 1 ml de agua desionizada (DI) a 100 °C durante 48 h. A continuación, la suspensión se trató con NaCl 0,1 M, se separó usando un filtro de fluoruro de polivinilideno (PVDF) de 0,45 μm y se secó a 65 °C en una estufa de secado hasta su uso. C8QSBA y C18QSBA también se prepararon utilizando los mismos procesos que los empleados para C1QSBA; la diferencia fue que se usaron cloruro de dimetiloctil[3-(trimetoxisilil)propil]amonio y cloruro de dimetiloctadecil[3-(trimetoxisilil)propil]amonio (42% en metanol, Sigma Aldrich, MO, EE. UU.), respectivamente, en lugar de trimetil[3 -Cloruro de (trimetoxisilil)propil]amonio. Se sintetizó cloruro de dimetiloctil [3-(trimetoxisilil)propil]amonio haciendo reaccionar 0,1 moles de (3-cloropropil)trimetoxisilano (≥ 97%, Sigma Aldrich, MO, EE. UU.) y 0,1 moles de N,N-dimetiloctilamina (95%, Sigma Aldrich, MO, EE. UU.) a 85 °C durante 48 h.

Se preparó una solución madre de CBZ de 100 mg/l disolviendo 50 mg de CBZ (≥ 98 %, Sigma Aldrich) en 10 ml de metanol y luego diluyéndola a 500 ml con agua desionizada. No hubo cambio en el valor λmax (285 nm) de CBZ con el pH (Fig. S1). Por lo tanto, las curvas de calibración de CBZ se obtuvieron midiendo la absorbancia de una solución diluida en serie a 285 nm utilizando un espectrofotómetro ultravioleta-visible (Optizen POP, Mecasys, Corea) y células de un cuarto de galón para cada pH.

Debido a que CBZ tiene alta hidrofobicidad y baja solubilidad en agua, es difícil probar una amplia gama de concentraciones en soluciones acuosas. Además, la disociación de las moléculas influye mucho en su solubilidad. Por lo tanto, en este estudio, examinamos la solubilidad para determinar el rango de concentración para la disociación según la ecuación. (1)39:

donde SH es la solubilidad en agua a un pH específico (mg/L) y SO es la solubilidad intrínseca de una molécula no disociada. Debido a que el pKa de CBZ es muy alto (13,9), CBZ permanece intacto con baja solubilidad a pH <13,9. Por lo tanto, los experimentos por lotes para confirmar su adsorción se realizaron a concentraciones de 100 mg/L o menos, ya que el SO está en el rango de 112 a 236 mg/L.

También se realizaron experimentos por lotes para QSBA variando el tiempo de contacto, la concentración inicial de CBZ, el pH y la fuerza iónica. Todos estos experimentos se realizaron utilizando 0,03 g de C1QSBA, C8QSBA o C18QSBA. Se vertieron 30 ml de la solución de CBZ en un tubo cónico de 50 ml y se incubaron a 150 rpm y 25 °C en una incubadora con agitación. Para cada condición de lote, los experimentos se realizaron por duplicado. Después de la reacción, el QSBA y la solución se separaron usando un filtro de PVDF de 0,45 μm. Las concentraciones de CBZ antes y después del experimento por lotes se calcularon utilizando una curva de calibración.

Los tiempos de reacción, las concentraciones de CBZ, el pH y las fuerzas iónicas se enumeran en la Tabla S1, que también enumera las condiciones de reacción. El tiempo de reacción se varió de 5 a 360 min a una concentración fija de CBZ de 40 mg/l. En los otros experimentos, se dejó reaccionar la solución de CBZ y QSBA durante 24 h. La capacidad de adsorción en equilibrio se midió para varias concentraciones iniciales de CBZ (2–100 mg/L). El efecto del pH se evaluó ajustando el pH inicial de la solución de CBZ (40 mg/l) a 2, 4, 6, 8 y 10 usando HCl 0,1 M y NaOH 0,1 M. El efecto de la fuerza iónica se evaluó añadiendo NaCl de 0,1 a 100 mM a la solución de CBZ (40 mg/L).

La cantidad de CBZ adsorbida durante los experimentos de tiempo de reacción (qt) se determinó ajustando los datos utilizando varios modelos cinéticos (modelos de pseudoprimer orden43, pseudosegundo orden44 y Elovich45, Tabla S1), mientras que la cantidad de CBZ adsorbida en equilibrio (qe) durante los experimentos de concentración iniciales se ajustó utilizando los modelos Freundlich46, Langmuir47 y Redlich-Peterson48 (Tabla S2). Los parámetros óptimos para cada modelo para cada QSBA se obtuvieron mediante regresión no lineal utilizando la función de resolución en Excel 2019 (Microsoft Corporation, WA, EE. UU.). El coeficiente de determinación (Ec. 2) y la suma del error al cuadrado (Ec. 3) se utilizaron como funciones de error para la comparación de modelos.

donde R2, Coeficiente de determinación; SSE, suma del error al cuadrado; yc, capacidad de adsorción calculada mediante el modelo; sí, capacidad de adsorción medida experimentalmente; \(\overline{{y }_{e}}\), Capacidad de adsorción promedio medida.

La Figura 1 muestra un esquema del procedimiento para preparar las muestras QSBA e imágenes digitales de las muestras. En un estudio previo se realizaron espectroscopia de fotoelectrones de rayos X (XPS), espectroscopia de resonancia magnética nuclear (RMN) de estado sólido de 13C y espectroscopia infrarroja por transformada de Fourier (FT-IR) en C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA. XPS confirmó que el amonio cuaternario estaba bien entrecruzado con la superficie de SBA (Fig. S2). Los espectros de 13C NMR y FT-IR también mostraron que las cadenas de alquilo estaban bien injertadas, como se esperaba (Figs. S3 y S4, respectivamente).

Esquemas de los procedimientos para preparar muestras de QSBA y sus imágenes digitales: (a) C1QSBA, (b) C8QSBA y (c) C18QSBA. La figura fue modificada de Kang y Kim35.

La Tabla 1 enumera las principales características químicas de CBZ. El valor del coeficiente de partición octanol-agua (log Kow) de 2,25 indica que CBZ es hidrófobo. El alto pKa (13,9) indica que, en soluciones acuosas, la CBZ existe en un estado no disociado en casi todos los pH.

La figura 2 muestra la tendencia temporal de la adsorción de CBZ por QSBA. El proceso de adsorción alcanzó el equilibrio en 120 min. La Tabla 2 enumera los parámetros para los distintos modelos cinéticos. La calidad de ajuste determinada en función del coeficiente de determinación (R2) fue la mejor en el caso del modelo de pseudoprimer orden (Fig. S5). Los valores de equilibrio qt (es decir, qe) para C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA calculados utilizando el modelo de pseudoprimer orden fueron 0,618, 2,279 y 10,988 mg/g, respectivamente. Por tanto, el valor qt varió con la longitud de la cadena alquílica de QSBA. La adsorción de CBZ se mejoró al aumentar la longitud de la cadena alquílica de QSBA. En un estudio anterior, C8QSBA mostró una capacidad de adsorción de hasta 593 mg/g para DCF36 hidrofóbico y disociado. En este estudio, la adsorción hidrofóbica de CBZ por C18QSBA fue aún mayor, debido a la cadena alquílica más larga de este último. Por tanto, se confirmó que la adsorción de moléculas de PPCP no disociadas se puede mejorar significativamente utilizando QSBA con una cadena alquílica larga.

Efecto del tiempo de contacto sobre la adsorción de CBZ por QSBA.

El valor k1 se calculó basándose en el modelo de pseudoprimer orden ajustado para caracterizar la adsorción de CBZ por QSBA. El valor k1 disminuyó al aumentar la longitud de la cadena alquílica, siendo los valores para C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA 3,623, 0,327 y 0,198 L/min, respectivamente. Las tendencias para qe y k1 fueron opuestas porque un aumento en la cadena alquílica de QSBA significó más sitios de adsorción y, por lo tanto, se requirió más tiempo para alcanzar el equilibrio.

La Figura 3 muestra el efecto de la concentración inicial de CBZ sobre su adsorción por QSBA. Los datos observados se analizaron utilizando varios modelos isotérmicos, como los modelos de Freundlich, Langmuir y Redlich-Peterson (Fig. S6). La Tabla 3 enumera los parámetros de los modelos isotérmicos. De manera similar a la tendencia observada en la cinética, las muestras de QSBA con cadenas alquílicas más largas exhibieron mayores capacidades máximas de adsorción (Qm) en el caso del modelo Langmuir (3,14, 6,56 y 24,5 mg/g para C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA, respectivamente). ). Como se mencionó anteriormente, las capacidades de adsorción de C8QSBA y C18QSBA fueron mayores debido a interacciones hidrofóbicas favorables.

Efecto de la concentración inicial de CBZ sobre su adsorción por QSBA.

Independientemente de la longitud de la cadena alquílica, el modelo de Redlich-Peterson fue el más adecuado de los tres modelos isotérmicos utilizados, según sus valores de SSE y R2 (Tabla 3). Los tres modelos mostraron valores R2 altos (> 0,967), que fueron aceptables para el ajuste del modelo. Probablemente esto se debió a que los experimentos no se realizaron utilizando altas concentraciones de CBZ. El modelo de Langmuir asume adsorción monocapa, mientras que el modelo de Freundlich asume adsorción multicapa32. Sin embargo, tanto el modelo de Freundlich como el de Langmuir mostraron características de adsorción lineal dentro de un cierto rango de concentración inicial. No es posible una caracterización detallada de los modelos de adsorción, como considerar capas únicas y múltiples, debido a la solubilidad limitada de CBZ. Por lo tanto, el modelo estándar de Langmuir es adecuado porque QSBA tendría una mayor superficie disponible para la adsorción en comparación con la de CBZ. Las características de adsorción de varios PPCP con solubilidad limitada se han descrito previamente utilizando el modelo de Langmuir, incluidos CBZ50,51,52, ibuprofeno29, levofloxacino53, sulfametoxazol54,55,56, tilosina55 y 17β-estradiol56.

La Tabla S3 compara las capacidades de adsorción de los distintos adsorbentes para CBZ. La mayoría de los adsorbentes se basan en carbón activado, sílice mesoporosa o estructuras organometálicas. Los datos de la Tabla S3 sugieren que el mecanismo principal para la adsorción de CBZ son las interacciones hidrofóbicas16,17,18,19,20. Deng et al.19 y Jun et al.20 informaron valores de Qm de 104,17 y 250,4 mg/g para CBZ utilizando nanotubos de carbono magnéticos modificados con puntos de carbono y una estructura organometálica (Basolite A100), respectivamente. Estos valores son mucho mayores que los de C18QSBA (24,5 mg/g). Sin embargo, ningún estudio ha intentado controlar la hidrofobicidad del adsorbente para confirmar que las interacciones hidrofóbicas son de hecho el mecanismo de adsorción responsable de la eliminación de CBZ. En este estudio, mostramos claramente que la eliminación de CBZ mejora debido a la mayor hidrofobicidad debido a las cadenas alquílicas más largas. También analizamos los efectos del pH y la fuerza iónica para confirmar que la mejora de las interacciones hidrofóbicas no se ve afectada por las diversas características de las aguas residuales.

En un estudio anterior, la adsorción de DCF en C8QSBA se redujo después de un aumento en el pH inicial de 5 a 12. Esto sugiere que la adsorción de DCF en C8QSBA implica no solo interacciones hidrófobas sino también un intercambio aniónico con el resto N+ del amonio cuaternario. grupo. A diferencia de la CBZ, el DCF se disocia en moléculas cargadas negativamente a pH > 4,15 (pKa = 4,15)35. En consecuencia, el pH controla las interacciones hidrofóbicas e hidrofílicas y determina la eficiencia de adsorción de DCF por QSBA. La Figura 4 muestra el efecto del pH inicial en la eliminación de CBZ mediante QSBA. A pesar de las variaciones en el pH inicial, se observaron capacidades de adsorción estables (0,41–0,92, 1,70–2,24 y 7,56–9,10 mg/g para C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA, respectivamente); la excepción fue cuando el pH era 2 y se usó C18QSBA. Por tanto, el pH tuvo un efecto limitado sobre las interacciones entre CBZ y QSBA. Sin embargo, C18QSBA mostró una capacidad de adsorción mejorada de 12,06 ± 0,07 mg/g a pH 2. El pH de la solución de CBZ se ajustó usando HCl y NaOH. Por lo tanto, se esperaba que un pH extremadamente bajo mejoraría las interacciones hidrofóbicas en altas concentraciones de H+ y Cl-. Las concentraciones de H+ y Cl- a pH 2 fueron 10 mM. Se sabe que cuando los iones y las proteínas están presentes en altas concentraciones, compiten para interactuar con las moléculas de agua, y las interacciones hidrofóbicas precipitan las proteínas que no han reaccionado57. De manera similar, Bautista-Toledo et al.58 explicaron que la mejora en la adsorción de dodecilbencenosulfonato de sodio (SDBS) en carbón activado al aumentar la fuerza iónica se debía a la disminución de la solvatación del SDBS debido a la alta fuerza iónica, lo que aumentaba la interacción hidrófoba. -adsorción basada. Asimismo, las altas concentraciones de H+ y Cl- pueden haber mejorado las interacciones hidrofóbicas entre C18QSBA y CBZ en el presente estudio. De manera similar, los iones Na+ y OH- probablemente también ayudaron a mejorar las interacciones hidrófobas cuando estaban presentes en una alta concentración a pH 10. Sin embargo, las concentraciones de Na+ y OH- fueron 0,1 mM a pH 10 y sólo 1/100 de las de H+ y Cl- a pH 2. El efecto de la fuerza iónica sobre las interacciones hidrofóbicas entre CBZ y QSBA se verificó utilizando NaCl, como se describe en la siguiente sección.

Efecto del pH sobre la adsorción de CBZ por QSBA.

La Figura 5 muestra el efecto de la fuerza iónica en la adsorción de CBZ por QSBA. La capacidad de adsorción aumentó al aumentar la fuerza iónica. Las cantidades de CBZ adsorbidas fueron 0,70 ± 0,09, 2,25 ± 0,14 y 9,27 ± 0,42 mg/g para C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA cuando se utilizó NaCl 0,1 mM. Por el contrario, las capacidades de adsorción aumentaron a 0,96 ± 0,33, 2,77 ± 0,29 y 14,94 ± 0,17 mg/g para C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA, respectivamente, en el caso de NaCl 100 mM. Estos valores son 1,38, 1,23 y 1,61 veces mayores, respectivamente, que los correspondientes para NaCl 0,1 mM. La alta concentración de sal mejoró las interacciones hidrofóbicas y protegió la atracción electrostática entre CBZ y el resto N+ de QSBA32,59. Curiosamente, sólo en el caso de C18QSBA la capacidad de adsorción mostró una alta sensibilidad a la fuerza iónica, y C18QSBA mostró una capacidad de adsorción mejorada de 10,60 ± 0,92 mg/g cuando se utilizó NaCl 10 mM. Las concentraciones iónicas en este caso fueron similares a las de pH 2. Así, se confirmó que las interacciones hidrofóbicas están controladas predominantemente por la fuerza iónica y no por el pH. El motivo de la mayor sensibilidad de C18QSBA no estaba claro. Sin embargo, creemos que su cadena alquílica más larga exhibe interacciones hidrófobas más fuertes en condiciones salinas. Esto significa que la longitud de la cadena alquílica se puede aumentar para mejorar la eficiencia de la eliminación de CBZ de muestras de aguas residuales con alta fuerza iónica. La fuerza iónica crítica del NaCl 100 mM (≒ 12–20 mS/cm60,61) es mayor que la del agua superficial (0,9 mS/cm), las aguas residuales sanitarias (1,5–3,0 mS/cm) y el agua tratada (0,22– 0,37 mS/cm) pero similar al de las aguas residuales industriales (35–70 mS/cm) y al agua de mar (30 mS/cm)62,63,64. Esta característica debería permitir una alta capacidad de adsorción de CBZ en aguas residuales fuertemente iónicas. Sin embargo, se requieren investigaciones adicionales para confirmar la aplicabilidad de QSBA para su uso con aguas residuales con alta fuerza iónica.

Efecto de la fuerza iónica sobre la adsorción de CBZ por QSBA.

Se realizaron experimentos por lotes para investigar el mecanismo principal de adsorción de CBZ en QSBA con diferentes longitudes de cadena alquílica. La eficiencia de la absorción de CBZ por QSBA aumentó con el aumento del tiempo de reacción y la longitud de la cadena alquílica de QSBA. Según el modelo de isoterma de Langmuir, se determinó que las capacidades máximas de sorción para C1QSBA, C8QSBA y C18QSBA eran 3,14, 6,56 y 24,5 mg/g, respectivamente. Con respecto al efecto del pH inicial, la capacidad de adsorción fue mayoritariamente estable dentro del rango de pH de 4 a 10; la excepción fue un pH de 2. Debido a que el valor pka de CBZ es 13,9, la CBZ no disociada no interactúa con los iones N+ de QSBA. En consecuencia, se asumió que las interacciones hidrofóbicas serían dominantes en el rango de pH investigado en este estudio. El aumento en la adsorción de CBZ a fuerzas iónicas más altas (similares a las de las aguas residuales reales) también es atribuible a las interacciones hidrofóbicas entre las cadenas alquílicas de QSBA y CBZ. Por lo tanto, al controlar la longitud de la cadena alquílica de QSBA, pudimos dilucidar en detalle el mecanismo de adsorción de CBZ. Además, al comparar las características de adsorción de varios PPCP ajustando la longitud de la cadena alquílica de QSBA, no solo debería ser posible determinar el mecanismo de adsorción sino también utilizar el adsorbente apropiado para los PPCP en función de sus características, como su hidrofobicidad.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Este trabajo fue apoyado por la subvención de la Fundación Nacional de Investigación de Corea (NRF) financiada por el gobierno de Corea (MSIT) (No. 2021R1C1C1009214). Esta investigación también fue apoyada por el Programa de Investigación en Ciencias Básicas a través de la Fundación Nacional de Investigación de Corea (NRF) financiada por el Ministerio de Educación (NRF-2021R1A6A1A03039572 AND NRF-2021R1I1A1A01057371).

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Hyokwan Bae

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J.-KK: Conceptualización, Realización de experimentos, Redacción-borrador original; NS: realización de experimentos, redacción del borrador original; S.-BK: Revisión y edición; HB: Revisión y edición, Supervisión, Adquisición de financiación.

Correspondencia a Hyokwan Bae.

Los autores declaran que no tienen intereses financieros en conflicto ni relaciones personales conocidas que pudieran haber influido en el trabajo presentado en este artículo.

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Kang, JK., Lee, H., Kim, SB. et al. La longitud de la cadena alquílica del SBA-15 cuaternizado y las condiciones de la solución determinan las interacciones hidrofóbicas y electrostáticas para la adsorción de carbamazepina. Representante científico 13, 5170 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-32108-3

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Recibido: 15 de diciembre de 2022

Aceptado: 21 de marzo de 2023

Publicado: 30 de marzo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32108-3

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